松山湖资料实验室研讨员元冰团队与姑苏大学教授杨恺团队协作，凭借全原子分子动力学模拟与自由能核算方法，系统地提醒了多层Janus石墨烯纳米孔中层间耦合对离子传输的调控机制。近来，相关研讨效果发表于《美国化学会志》。

  记者得悉，该团队发现，熵效应在安稳能谷以及促进离子定向搬迁进程中发挥着要害效果，这一效果为高功能纳米流体器材的规划供给了全新的热力学理论支撑。

  在生命系统中，离子通道可以精准地调控离子的跨膜运送，这一进程是神经信号传导与能量转化的根底。受此启示，具有相似功用的仿生纳米整流器材在神经形状核算、生物传感以及动力捕获等很多范畴展示出巨大的使用潜力。

  其间，离子电流整流（ICR）——即离子在纳米通道中呈现出相似二极管的单向传输特性——是完成这些先进功用的中心要害。但是，当时关于纳米受限空间下离子动力学的了解仍面对许多应战。尤其是在由多层二维资料构建的杂乱孔道中，怎么打破单层资料的功能瓶颈，并深化提醒其背面的物理调控机制，成为该范畴亟待霸占的中心科学问题。

  Janus纳米孔因其外表具有非对称的化学修饰，可以发生内建电场，从而完成离子整流。研讨团队精心构建了具有不一样层数的Janus氧化石墨烯纳米孔模型。经过研讨之后发现，相较于单层结构，多层堆叠结构展示出了杰出且可调的ICR功能。

  定量分析成果为，跟着层数的添加，离子整流比完成了质的腾跃，从单层的约2倍提高至多层结构在3.5 V/nm电场下超越2000倍。与此同时，峰值整流电场也跟着层数的添加向高场强方向移动。这种多层结构特有的离子富集/耗尽行为，明显扩大了正反向偏压下的传输差异，以此来完成了高开关比。

  为深化探求这一现象背面的物理实质，研讨团队从热力学视点展开了具体解析。研讨提醒，多层结构中的层间耦合效应从根本上重塑了离子搬迁的热力学驱动力，大多数表现在以下三个方面：

  其一，非对称的自由能散布。在多层Janus纳米孔中，离子搬迁途径上形成了一系列杂乱的能量势垒和能谷。

  其二，熵-焓竞争机制。研讨初次准确指出，熵在多层系统中扮演着至关重要的人物。与单层系统中能量势垒主要由焓（如静电相互效果）主导不同，在多层系统中，层间受限空间引发的熵增效应有效地安稳了能谷。

  其三，定向传输驱动力。这种共同的熵-焓竞争机制在孔道内构建了高度非对称的自由能途径，使得离子在“敞开”状态下可以凭借熵驱动的跳动机制顺利经过，而在“封闭”状态下则受阻，从而完成了高效的定向传输。

  根据上述机制，研讨团队进一步探讨了层距离对器材功能的影响。研讨之后发现，严密的层距离（如0.34 nm）是保持强层间耦合和高整流功能的必要条件。当层距离增大时，层间耦合削弱，水分子和离子在层间的捕获效应增强，导致熵调控效果失效，整流功能随之明显下降。

  该研讨效果不只深化阐明晰多层二维膜资猜中离子传输的微观机理，更为规划高功能离子整流膜和纳米流体二极管供给了清晰的规划准则：即经过准确调控层数和层距离，充沛的使用层间耦合带来的熵效应来优化离子输运特性。